2021首发Nature,这所211在化学领域取得重大突破!

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2021首发+独立完成,今天的这篇Nature显得格外耀眼夺目。

青塔学术了解到,7月21日,暨南大学超分子配位化学研究所陆伟刚教授和李丹教授以“Orthogonal-array dynamic molecular sieving of propylene/propane mixtures”为题,在Nature上发表了研究论文。

这是暨南大学今年发表的第一篇Nature文章,也是在化学领域实现的又一重大突破。更是首例通过正交阵列动态分子筛分的金属有机框架(MOF)材料—JNU-3a,可以分离出纯度高达99.5%的丙烯,且最大生产率达到53.5 L kg-1。

如何应对丙烯分离和纯化的挑战?

丙烯(C3H6)是生产众多化工产品的重要原料,丙烯的纯度对于聚丙烯的合成至关重要,除去少量的丙烷是其纯化过程中的关键步骤。

然而,目前尚没有能够完全将丙烯从丙烷中提取出来的吸附材料见诸报道。造成丙烯与丙烷难以分离的原因有两点:1)两者具有接近的三维结构及物理性质;2)缺乏调节精度在0.2-1 Å的手段来调节孔径介于3至5 Å的孔(该范围较为适合丙烯/丙烷分离过程)。

动态分子筛更好

刚性窄孔径分子筛材料是一种理想的吸附材料,它能够通过吸收C2H2显示出近乎完美的C2H2/C2H4选择性。不过,正交阵列动态分子筛分(图 1)将是更好的设计——可以实现高选择性以及快速动力学。

图1 MOF系统中刚性和动态分子筛分机制示意图

遗憾的是,到目前为止,在 MOF 框架中合理设计用于动态分子筛分的局部灵活性仍然十分困难、极具挑战性。

首例高纯度正交阵列动态分子筛材料

为了解决上述问题,陆伟刚教授和李丹教授团队设计出首例具有动态分子袋和一维扩散通道的MOF材料---JNU-3a(图2,JNU代表暨南大学)。

图2 JNU-3a的晶体结构

图3 JNU-3a分子口袋的动态切换

实验结果表明:

JNU-3a可以在很宽的流速范围内从等摩尔 C3H6/C3H8 混合物的单个吸附-解吸循环中分离出高纯度 C3H6(≥99.5%),且最大生产率为 53.5 L kg-1。

此外,在类似条件下,与两种性能最佳的材料相比,它可以实现更高的生产率和至少一个数量级的扩散动力学。

▲图4 JNU-3a 对丙烯的高选择性和分离产率

这些出色的分离特性归因于潜在的分离机制,即正交阵列动态分子筛分---能够实现大分离容量和快速吸附-解吸动力学,这两者都将有助于吸附分离中的能量转换。

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来源:ZAKER汽车

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